Первый

Научные отчеты, том 12, Номер статьи: 11437 (2022) Цитировать эту статью

833 Доступа

1 Альтметрика

Подробности о метриках

Изучены электронные и оптические свойства однослойного (СЛ) дисульфида вольфрама (WS\(_2\)) в присутствии примеси гольмия замещения (Ho\(_{\text{W}}\)). Хотя Ho намного больше, чем W, теория функционала плотности (DFT), включая спин-орбитальную связь, используется, чтобы показать, что Ho:SL WS\(_2\) стабилен. Магнитный момент примеси Ho равен 4,75\(\mu _B\) с помощью спин-зависимого ДПФ. Правила оптического отбора, идентифицированные в оптическом спектре, в точности соответствуют правилам оптического отбора, полученным с помощью теории групп. Наличие нейтральных примесей Но\(_W\) приводит к возникновению локализованных примесных состояний (ЛИС) f-орбитального характера в зонной структуре. Используя формулу Кубо-Гринвуда и орбитали Кона-Шэма, мы получаем атомоподобные резкие переходы в плоскостных и внеплоских компонентах тензора восприимчивости Im\(\chi _{\parallel }\) и Im\ (\ чи _ {\ perp } \). Оптические резонансы хорошо согласуются с экспериментальными данными.

Однослойные (SL) дихалькогениды переходных металлов (TMD) являются очень привлекательными материалами из-за их особых электронных и оптических свойств, которые открывают множество перспективных применений1,2. Поскольку SL TMD являются полупроводниками с прямой запрещенной зоной3,4, их можно использовать для создания транзисторов и оптоэлектронных устройств. Поскольку запрещенная зона находится в видимом режиме, можно разработать фотодетекторы и солнечные элементы. Процессы роста обычно приводят к появлению дефектов и примесей в SL TMD, что оказывает глубокое влияние на их электронные, оптические и магнитные свойства5,6,7.

За последние несколько лет мы разработали теоретические модели, основанные на теории функционала плотности (DFT), модели сильной связи и двумерном уравнении Дирака для описания электронных и оптических свойств вакансионных дефектов в TMD8,9,10, которые, естественно, происходящие во время различных процессов роста, таких как механическое отшелушивание (ME), химическое осаждение из паровой фазы (CVD) и физическое осаждение из паровой фазы (PVD). Центральным результатом наших статей является то, что теория групп может быть использована для получения строгих правил отбора для оптических переходов, которые находятся в превосходном согласии с восприимчивостью, рассчитанной с помощью формулы Кубо-Гринвуда с использованием орбиталей Кона-Шэма.

В нашей недавней статье в [10] мы провели расчеты методом DFT и получили оптический спектр SL WS\(_2\) в присутствии атомов замещения Er\(_{\text{W}}\). Хотя мы не учитывали эффект спин-орбитального взаимодействия (SOC), мы получили хорошее согласие с экспериментами Бай и др. с тонкими пленками MoS\(_2\), легированными Er, с использованием CVD-роста11 и слоистого Yb/ в масштабе пластины. Солегированный Er WSe\(_2\)12. Аналогичные результаты были получены Лопесом-Моралесом и др.13. Одной из наших мотиваций было выяснить, лежат ли некоторые из LIS Er в запрещенной зоне SL WS\(_2\). Нам удалось доказать, что это действительно так. Причина нашей мотивации заключается в том, что ЛИС внутри запрещенной зоны полупроводника потенциально может использоваться в качестве кубита или кудита для квантовой обработки информации. Примечательно, что ДПМ с редкоземельными атомами (РЭА) обладают уникальным свойством сильной изоляции своих электронов в незаполненной 4f-оболочке окружающей d-оболочкой. Это свойство обычно приводит к высоким квантовым выходам, узкой полосе пропускания для оптических переходов, подобной атому, большому времени жизни, длительному времени декогеренции, высокой фотостабильности и большим стоксовым сдвигам. Эта сильная изоляция 4f-электронов заставляет их вести себя как электроны в свободном атоме. Поэтому неудивительно, что примеси Ce\(^{3+}\) в иттрий-алюминиевом гранате (ИАГ) могут достигать больших времен когерентности \(T_2=2\) мс14. Заменив YAG на вольфрамат кальция CaWO\(_4\) в качестве исходного материала, можно избежать парамагнитных примесей Y и существенно снизить концентрацию ядерных спинов без изотопной очистки. Следовательно, эксперимент с эхом Хана позволяет достичь длительного времени спиновой когерентности \(T_2=23\) мс для примесей Er\(^{3+}\) в CaWO\(_4\)15. Таким образом, выгодно идентифицировать исходные материалы для РЭА с низкими концентрациями или даже без парамагнитных примесей и ядерных спинов. Мы утверждаем, что TMD являются хорошими кандидатами на роль таких материалов-носителей.